آنالیز فعال سازی نوترونی

فصل اول
آنالیز فعال سازی نوترونی
۱-۱ تاریخچه روش آنالیز فعال سازی نوترونی (NAA)
نوترون برای اولین بار در سال ۱۹۳۲ توسط چادويك از بمباران برليوم بوسیله ذرات آلفا، بصورت عملی بدست آمد. البته قبل از کشف چادویک، راترفورد در سال۱۹۲۰ این ذره را بعنوان ترکیبی از الکترون و پروتون و بدون بار الکتریکی فرض کرده و آن را به همین نام شناخته بود.

اولين آزمايش فعالسازي نوتروني در سال۱۹۳۶ توسط جرج هوسی (دانشمند مجارستاني) و شاگردش (هیلد لوی) در كپنهاك دانمارك انجام شد.
چشمه هاي نوتروني و آشكارسازهاي اشعه گاما، دو پایه اصلی روش فعالسازی نوترونی می باشند که هر دو در سالهاي اوليه تولدNAA، بسیار محدود و کمتر قابل دسترس بودند و به همين دليل، تا قبل از تکمیل اولين راكتور گرافیتی در ایالات متحده آمريكا در سال ۱۹۴۲، آناليز فعالسازي نوتروني كمتر بعنوان روشی با حساسیت بالا به کار گرفته مي شد.

اما با ساخت آشكارساز سوسوزن(Tl)NaI در سال۱۹۵۳ و آشکارساز ژرمنيوم ليتيوم (Ge(Li)) در سال۱۹۶۰، انقلابي در كاربرد روشNAA بوجود آمد و اين روش، از يك روش آكادميك آناليز مواد به يك روش حرفه اي در اين عرصه تبديل شد. پیشرفت کامپیوتر و اتوماسیون در سالهای ۱۹۷۰ و۱۹۸۰ روش فعالسازی نوترونی را به یک روش پیشرفته و با حساسیت بسیار بالا تبدیل کرد، به گونه ای که امروز

ه این روش به یک ابزار حیاتی در زمینه های مختلف علمی و صنعتی تبدیل شده است.
۱-۲ اصول روش آنالیز فعال سازی نوترونی (NAA)
در روش NAA از نوترون بعنوان پرتابه استفاده می کنیم. وقتي يك نوترون با هسته هدف برخورد مي كند، بدلیل درگیر نشدن در سد کولمبی می تواند براحتی تا حد برد نیروهای هسته ای به هدف نزدیک شود. درنتیجه، انرژی جنبشی نوترون به شدت کاهش یافته و ممكن است توسط هسته جذب شود. به این فرآیند گیراندازی نوترون (Neutron Capture) می گوییم. حاصل این واکنش یک هسته برانگیخته است.
(۱-۱)[X+n]* هسته برانگیخته X(هسته هدف)
هسته برانگیخته به روشهای مختلفی می تواند واکنش کند، که مهمترین آنها عبارتند از:
۱)پراکندگی کشسان ۲)پراکندگی غیرکشسان ۳)گسیل ذره ۴)تابش فوتون ۵)شکافت

پیروی هسته برانگیخته از هر کدام از این واکنشها، علاوه بر اینکه به انرژي برانگيختگي هسته مركب وابسته است، وابستگی مستقیمی نیز به سطح مقطع واکنش بین هسته هدف و نوترون فرودی دارد.
معمولترین واکنشی که در روش NAA مورد استفاده قرار می گیرد، گسیل پرتو ) (n, است:
(۱-۲)
آهنگ جذب نوترون در هسته به سه پارامتر وابسته است:
۱) شار نوترون(φ) ۲) تعداد ذرات هدف(N) 3) سطح مقطع گيراندازي نوترون(σ)
تعداد ذرات هدف را می توان از رابطه زیر محاسبه کرد:
(۱-۳)
که در آنNa عدد آووگادرو،Wجرم هسته مجهول،M جرم اتمي آن وθ فراواني ايزوتوپي آن است.
بنابراین تعداد اتمهاي راديواكتيو شده در هر ثانيه و هر سانتيمتر مكعب از هدف، برابر است با:
(۱-۴)

اما هم در هنگام توليد هسته راديواكتيو و هم بعد از اتمام زمان پرتودهي، هسته های راديواكتيو تولید شده، واپاشي مي كنند. بنابراین راکتیویته یا همان تعداد هسته های رادیواکتو باقی مانده در نمونه برابر است با:
(۱-۵)

كه در آن ، ثابت واپاشي هسته راديواكتيو،T نیمه عمر هسته رادیواکتیو، ti زمان پرتودهی و td زمان واپاشی می باشد. معادله(۱-۵) اساس کار روش فعالسازی نوترونی است.
حال نمونه را در برابر آشکارساز قرار می دهیم. اكتيويته اي كه آشكارساز نشان مي دهد را بايد در ضريب آشكارساز، ضرب كنيم تا اكتيويته مطلق را بدست آوريم:
(۱-۶) (اکتیویته مطلق)

ضريب آشكارساز از دو پارامتر تشكيل شده است:
(۱-۷)
الف) : راندمان (efficiency) آشکارساز بوده و خود به دو عامل وابسته است:
۱) چگونگي قرار گرفتن نمونه در برابر آشكارساز

۲) راندمان ذاتي ماده تشكيل دهنده آشكارساز
ب) : که از ضرب دو عامل بدست می آید:
۱) احتمال رخ دادن واكنش مورد نظر (بين ذرات ورودي به داخل آشكارساز با مواد تشکیل دهنده آشكارساز) در طراحی آشکارساز
۲) نسبت الكترون خروجي به كل الكترون توليد شده در آشكارساز است.
۱-۳ انواع روش NAA

آناليز مواد به روش فعال سازي نوتروني را مي توان از جنبه هاي مختلفي دسته بندي كرد.
۱-۳-۱ انواع NAA از لحاظ روش کار
ابتدا تقسيم بندي روشNAAرا از لحاظ نوع عملکرد و روش عملی، بررسي مي كنيم. رابطه (۱-۵) اساس کار در روش NAA است و بنابر چگونگی استفاده از آن، آنالیز فعالسازی نوترونی را به۴دسته تقسیم می کنند.

۱) روش مطلق
در این روش تمام داده ها و پارامترهای لازم در معادله(۱-۵) و همچنین پارامترهای مربوط به آشکارساز را اندازه گیری کرده و برای محاسبه هیچکدام از آنها از یک نمونه معلوم بعنوان استاندارد استفاده نمی کنیم. بدلیل دشواری های مربوط به محاسبه داده های هسته ای و راندمان آشکارساز و همچنین محاسبه سطح مقطع واکنش مورد نظر که به شدت به انرژی نوترونهای فرودی وابسته است، این روش کاربرد عملی چندانی ندارد و بیشتر برای Co، Au و Ni که بعنوان دیده بان شار نوترونی کابرد دارند، مورد استفاده قرار می گیرد.

۲) روش نیمه مطلق
در این روش برخی از پارامتر را به کمک استاندارد بدست می آوریم(اما نه همه آنها را). این روش نیز بدلیل مشکلات عملی در محاسبات و اندازه گیری ها، بجز دربرخی موارد خاص، چندان مورد استفاده قرار نمی گیرد.
۳) روش استانداردسازی k0
در این روش از ضریب k0 استفاده می شود. این ضریب، نسبت پارامترهای هسته ای عنصر مورد نظر را به پارامترهای هسته ای یک عنصر مقایسه گر مانند طلا، مشخص می کند. بنابراین با

بدست آوردن اکتیویته رادیوایزوتوپ های داخل نمونه و اکتیویته طلای مقایسه گر و همچنین محاسبه راندمان آشکارساز و شار نوترونی و با استفاده از ضریب k0، می توان غلظت بسیاری از عناصر را با دقت بسیار خوبی محاسبه کرد. البته این روش نیز با وجود اینکه از دو روش قبل بهتر است اما باز هم دشوارهای زیادی در محاسبه شار نوترون و مشخصات آشکارساز وجود دارد که باعث کاربرد کمتر این روش می شود.

۴) روش نسبی
در عمل بیشتر از روش نسبی برای تعیین عناصر در نمونه استفاده می کنیم. در این روش، نمونه و استاندارد، در يك كپسول قرار مي گيرند، بنابراین با مقایسه اکتیویته مربوط به آنها بسیاری از محاسبات حذف می شوند:
(۱-۷)
غلظت وزني عنصر مجهول در نمونه را می توانیم از رابطه زیر بدست آوریم:
(۱-۸)
كه در آن G جرم كل نمونه و D غلظت جرمي است.
بنابراین می توان معادله اساسي روش NAA نسبي را بصورت زير بيان كرد:
(۱-۹)
باوجود اينكه غلظت نسبي ديمانسيون ندارد، اما آن را بر اساس يا بيان مي كنند. البته در برخي موارد تا غلظت هاي (چند نانو گرم در يك گرم از نمونه) نيز در اين روش قابل محاسبه است.
۱-۳-۲ انواع NAA از لحاظ نوع نوترونهای بمباران کننده
حال می خواهیم تقسيم بندي روشNAA را از لحاظ طيف انرژي نوترونهاي بمباران كننده، بررسي كنيم. برای این منظور ابتدا باید نوترونها را دسته بندی کنیم. بطور کلی طيف نوتروني را به ۳ دسته زير تقسيم می كنند:

الف) نوترونهاي حرارتي(Thermal neutron)
این دسته شامل نوترونهاي كم انرژي (زير ۵/۰) است. طيف نوترونهاي حرارتي در دماي اتاق با انرژي ۰۲۵/۰ و سرعتي در حدود ۲۲۰۰، براساس توزيع ماكسول- بولتزمن توصيف مي شود. در بيشتر نقاط پرتودهنده يك راكتور، در حدود ۹۰ تا ۹۵ درصد كل نوترونها را نوترون هاي حرارتي تشکیل می دهند.

ب) نوترونهاي فوق حرارتي(Epithermal neutron)
نوترونهایی با انرژي بين ۵/۰ تا ۵/۰ در این دسته قرار می گیرند. این نوترونها دارای انرژی متوسط هستند و بطور معمول در یک راكتور، در حدود ۲% كل نوترونها را شامل مي شوند.
ج) نوترونهاي سريع(Fast neutron)
این دسته از نوترونها داراي انرژي بيش از ۵/۰ مي باشند. متوسط انرژی نوترونهای سریع ۲ است. نوترونهاي سريع در واكنشهاي به ندرت شركت مي كنند، اما در واكنشهایي که در آنها یک ذره هسته اي گسیل می شود، به خوبي شركت مي كنند (مثل واکنشهای ، یا ). ممکن است دريك نقطه پرتودهنده از يك راكتور، حدود ۵% شار شامل نوترونهاي سريع باشد

.
برای هر یک از برهمکنشهای بین نوترون-هسته، انرژی آستانه ای وجود دارد که این انرژی برای واکنش ،حدود ۱۰ یا بیشتر و برای واکنشهای گسیل ذرات باردار مثل و ، در حدود ۱ تا ۵ است. برای نوترونهایی با انرژی پایین تر، محتمل ترین واکنش است. در انرژی های حرارتی سطح مقطع واکنش برای اکثر عناصر بالا بوده و بصورت تابعی از عکس سرعت نوترون تغییر می کند.

بنابر دسته بندی نوترونها، روش آناليز فعالسازي نوتروني را به ۳ دسته تقسيم مي كنيم:
۱) آناليز فعالسازي نوتروني سريع(Fast NAA)

در این روش، نمونه را توسط نوترونهاي سريع بمباران مي كنيم. باتوجه به سرعت بالاي نوترونهاي سريع، در اكثر موارد قبل از اينكه هسته هدف نوترون را ببيند، نوترون سریع از کنار آن عبور مي كند. بجز در عناصر سبك (با عدد اتمي کمتر از۲۳و۲۴)، سطح مقطع برخورد نوترونهاي سريع با هسته هاي هدف پايين است و به همين دليل درصد كمي از آزمايشهاي فعالسازي نوتروني، از نوع سريع اند.

۲) آناليز فعالسازي نوتروني فوق حرارتي(Epithermal NAA)
در این روش از نوترونهاي فوق حرارتي استفاده مي کنیم. در عمل اين روش کاربردهای بسيار كمی دارد.
۳) آناليز فعالسازي نوتروني حرارتي(Thermal NAA)
باتوجه به سطح مقطع زیاد نوترونهاي حرارتي با اكثر عناصر دارند، معمولا از آنها براي روش آناليز فعال سازي استفاده مي شود. به همين دلیل هر جا ازNAAصحبت مي كنيم، منظور استفاده از نوترونهاي حرارتي است.

۱-۳-۳ انواع NAA از نظر زمان بندی
روش آناليز فعال سازي نوتروني را مي توان براساس زمان اندازه گيري اشعه گاما، به دو دسته تقسيم كرد:

نمودار شماتيك روش فعال سازي نوتروني
۱) آناليز فعالسازي نوتروني اشعه گاماي آني(Prompt Gamma NAA)
در اين روش اشعه گاماي آني مورد مطالعه و اندازه گيري قرار مي گيرد. اين روش كاربردهاي محدودي دارد و معمولا براي تشخيص مواد منفجره (براساس تشخيص درصد نيتروژن) مورد استفاده قرار مي گيرد.

۲) آناليز فعالسازي نوتروني اشعه گاماي تاخيري(Delayed Gamma NAA)
در این روش، گاماهاي تاخيري را آشكارسازي مي كنيم. در اكثر موارد پس از فعالسازی، نمونه بطور همزمان دارای هسته هاي راديواكتيو با طول عمر پايين و بالا مي باشد. يكي از مهمترين مزايايي روش DGNAA در اين نكته نهفته است كه مي توان با منتظر شدن براي واپاشي هسته های راديواكتيو با طول عمر پايين، اين تداخل را تا حد زيادي كاهش داد و حساسيت را بهبود بخشيد. معمولا هرجا از آناليز فعالسازي نوتروني سخن به ميان مي آوريم، منظورDGNAA است.

۱-۳-۴ انواع NAA از لحاظ امکانات و وسایل آنالیز
در يك دسته بندي مرسوم ديگر، NAA را به دو دسته تقسيم مي كنند:
۱) آناليز فعال سازي نوتروني راديوشيميايي(Radiochemical NAA)
در برخي موارد عناصر مزاحمي در تركيبات نمونه وجود دارند كه در طيف سنجي، ایجاد مزاحمت مي كنند. به همين منظور در روش راديوشيميايي، قبل از پرتودهي به کمک روشهاي شيميايي اين عناصر مزاحم را از نمونه حذف كرده و بعبارت بهتر ايزوتوپهاي خاصي را غليظ مي كنيم. البته اين روش با توجه به زحمت و هزينه هاي بالا، خيلي كم مورد استفاده قرار مي گيرد.
۲) آناليز فعال سازي نوتروني دستگاهي(Instrumental NAA)

اگر در آن از روشهاي اتوماتيك و سيستمهاي كامپيوتري استفاده می كنيم و مي توانيم بيش از ۳۰ عنصر را بطور همزمان آنالیز كنيم. اين روش، يكي از پيشرفتها و برتري هاي مهم روش NAA نسبت به ديگر روشهاي آناليز مواد محسوب مي باشد. زیرا علاوه بر دقت و سرعت بالا در آن، کار با این روش بسیار ساده است.

۱-۴ چشمه های نوترونی
نوترون بعنوان پرتابه نقش کلیدی در آنالیز فعالسازی نوترونی ایفا می کند. بنابراین یکی از موارد بسیار مهم در روش NAA، منبع تولید نوترون است. چشمه های نوترون را می توان به سه دسته کلی زیر تقسیم کرد.
۱) رادیوایزوتوپ ۲) دستگاه مولد نوترون ۳) راکتور هسته ای
۱-۴-۱ چشمه رادیوایزوتوپی

می توان با بمباران کردن یک عنصر مناسب، رادیوایزوتوپی ساخت که از خود نوترون گسیل می کند. واکنشهای تولید نوترون را می توان بصورت زیر دسته بندی کرد.
۱) واکنش های که از ابتدایی ترین راه های تولید نوترون بوده و چادویک در کشف نوترون و پس از آن هوسی در آنالیز نوترونی از آن استفاده کردند. معادله کلی این واکنش به صورت زیر است:
(۱-۱۰)
این واکن

ش براساس علامتQ، می تواند گرمازا(۰<Q) و گرماگیر(۰>Q) باشد.
(۱-۱۱) :واکنش گرمازا
(۱-۱۲) :واکنش گرماگیر
۲) واکنش های که اکثر آنها گرمازا بوده و معادله کلی آنها بصورت زیر است:
(۱-۱۳)
۳) واکنش های که تمام این نوع واکنشها گرماگیر اند و انرژی آستانه آنها حداقل ۷۸۲/۰ است. شمای کلی این واکنش به صورت زیر است:
(۱-۱۴)
۴) واکنش های ، که با آنها می توان تقریبا نوترون های تک انرژی تولید کرد. معادله کلی روش فوتونوترون نیز بصورت زیر است:
(۱-۱۵)
یک منبع دیگر تولید نوترون، ایزوتوپ هایی هستند که از طریق شکافت خود به خود، نوترون تولید می کنند. معروف ترین و پرمصرف ترین این نوع از چشمه های نوترونی، کالیفرنیم۲۵۲ Cf)252( است. زیرا در میان هسته های سنگین، بیشترین شکافت خود به خودی را دارد و به همین دلیل بیشتر مورد توجه قرار گرفته است. کالیفرنیم۲۵۲ Cf)252( در راکتورهای هسته ای تولید می شود. نیمه عمر چشمه های در مقایسه با چشمهCf)252(نسبتا طولانی تر می باشد. چشمه کالیفرنیم Cf)252( دارای نیمه عمر ۶۵/۲ سال است در حالی که نیمه عمر چشمه امرسیوم-برلیومAm-

Be)241(432 سال و چشمه پلوتونیم-برلیومPu-Be)238(89 سال است.
اما چشمه کالیفرنیم در مقایسه با چشمه ، شامل مقدار اندکی ماده فعال است، بنابراین می توان چشمه کالیفرنیمی را در ابعاد خیلی کوچک ساخت. از طرفی باتوجه به گستره طیف انرژی نوترون حاصل از منبع کالیفرنیم، حفاظت از بلور آشکارساز در برابر نوترونهای کم انرژی تر چشمه کالیفرنیم در مقایسه با چشمه ساده تر می باشد. بعلاوه طیف انرژی نوترونی چشمه کالیفرنیمی دائمی بوده و شار ثابتی دارد. بنابراین، چشمه کالیفرنیم نسبت به چشمه ، بیشتر مورد توجه مراکز پژوهشی، دانشگاهی و پزشکی قرار گرفته است.

منبع کالیفرنیم یا هر منبع ایزوتوپی دیگر، در تمام زاویه فضایی(π۴)تابش می کند که باعث کاهش شار نوترونی می شود. البته می توان با افزایش اندازه نمونه و زیاد کردن مدت پرتو افکنی، عیب کمبود شار این منبع را تا حد زیادی بر طرف کرد، اما این کار باعث بالا رفتن خطا می شود. از دیگر معایب منبع کالیفرنیمی، هزینه های محافظتی و نیاز به یک وسیله نقلیه ویژه برای حمل و نقل چشمه یا نمونه می باشد، زیرا این نوع از ایزوتوپ های خود به خودی، دائم پرتودهی می کنند.

۱-۴-۲ دستگاه مولد نوترون
واکنش همجوشی اساس کار دستگاه های مولد نوترون است. معمولا در این روش دوتریم را یونیزه کرده و آن را در یک میدان الکتریکی شتاب می دهند. سپس آنرا با یک تریتیم یا دوتریم دیگر برخورد داده تا واکنش همجوشی رخ دهد.
(۱-۱۶)

این نوع واکنشها معمولا، نوترونهای تک انرژی تولید می کنند. انرژی نوترونهای حاصل از واکنش(D,T) در حدود ۱۴و بیشینه شار نوترون قابل تولید با آن ۱۰۸ است. همچنین انرژی نوترونهای حاصل از واکنش(D,D) در حدود ۵/۲و بیشینه شار نوترون قابل تولید توسط آن ۱۰۵ است. از دستگاه مولد نوترون می توان (با استفاده از کندکننده) نوترونهای حرارتی بدست آورد، اما معمولا از دستگاه های همجوشی برای کاربردهایی که احتیاج به نوترون های سریع دارد، استفاده می کنند.
۱-۴-۳ راکتورهای هسته ای
راکتورهای هسته ای را می توان بعنوان مناسب ترین چشمه نوترونی، نام برد. شار نوترونی در یک راکتور علاوه بر پایدارای، بسیار زیادتر از بقیه چشمه های نوترونی است. معمولا در یک راکتور، شار نوترونی با حرکت از نوترونهای حرارتی به سمت نوترونهای پر انرژی، به سرعت کاهش می یابد. اما این توزیع از یک راکتور به راکتور دیگر متفاوت است. شکل زیر یک نمونه از طیف نوترونی در یک راکتور را نشان می دهد.

۱-۵ آشکارساز اشعه گاما
دو مشخصه اصلی یک آشکارساز عبارت است از:
۱) راندمان که نسبت تعداد ذرات آشکار شده، به تعداد ذرات وارد شده به آشکارساز را مشخص می کند.
۲) قدرت تفکیک که توانایی آشکارساز در تشخیص ذرات با انرژی های نزدیک به هم را نشان می دهد.