۱ مقدمه

اورانیوم سنگین ترین فلز موجود در طبیعت با وزن مخصوص ۱۸/۹ گرم بر سانتی مترمکعب است .در بسیاری از موارد همانند آزمایش تسلیحات هسته ای، فعالیت های معدنکاری اورانیوم، پسماندهای تولید شده در صنایع هسته ای، استفاده از کودهای فسفری حاوی اورانیوم در زمین های کشاورزی و هوادیدگی کانیهای حاوی اورانیوم میتوانند خا ک ها را با مقادیر مختلف اورانیوم آلوده کنند.[۱] اورانیوم میتواند در اثر آبشویی شسته شده و آب های زیر زمینی را آلوده کند .[۲] مقادیر با لای اورانیوم میتوانند برای محیط زیست و بشر خطرات فروانی ایجاد نمایند . اورانیوم به لحاظ شیمیایی میتواند خطرات فراوانی برای کلیه ها ایجاد نماید، همچنین اورانیوم باقیمانده در بدن از طریق ایجاد رادیواکتیویته میتواند منجر به افزایش خطر سرطان و مشکلات ژنتیکی شود.[۳] بنابراین کاهش و حذف اورانیوم موجود در آبهای آلوده در مدیریت پسمانداری هسته ای به لحاظ خطرات فراوان شناخته شده آن برای بشر اهمیت می یابد .مطالعات متعدد نشان داده اند که زئولیت طبیعی یا کلینوپتیلولایت قادر است برخی از رادیو نوکلئوتیدها را از آبهای آلوده جذب نماید .[۴] زئولیت آلومینوسیلیکاتی کریستالی دارای ساختمان سه بعدی است. زئولیتها به طور گسترده به عنوان غربا لهای مولکولی استفاده شده اند . مهم ترین کاربرد های آنها استفاده در کشاورزی و آلودگی زدایی بوسیله جداسازی، جذب، رهاسازی و تبادل یونی است .[۵] با توجه به وجود منابع عظیم زئولیت در ایران و بهره برداری از این منا بع در مناطق مختلف ایران، این منابع میتوانند به طور گسترده ای در حذف آلاینده های زیست محیطی مورد استفاده قرار گیرند .[۶]

۹۹۱

۲ بخش تجربی

۱-۲ مواد شیمیایی و دستگاهها

کلیه واکنشگرهای شیمیایی مورد استفاده با درجه خلوص تجزیه ای بوده و از شرکتهای Aldrich یا Merck تهیه شدهاند. برای شناسایی جاذب، تعیین ساختار کریستالی، تعیین مقدار و نوع عناصر، مساحت سطح ویژه و مقدار میانگین قطر حفرات به ترتیب از اسپکتروسکوپی مادون قرمز مدل Brucker-Vector22، دیفراکتومتر Philips مدل PW1130، اسپکتروسکوپی فلورسانس اشعهX مدل Oxford ED2000، تخلخل سنج Quantachorme مدل NovaWin2 استفاده شده است. تعیین غلظت عناصر با روش پلاسمای کوپلشده القائی، اسپکترومتر ۵۵۰۰Perkin-Elmer و تنظیم pH با pH متر Metrohm 827 انجام شده است.

۲-۲ روش تحقیق

به منظور انتخاب غلظت مناسب محلول برای حداکثر مقدار جذب یون اورانیوم به روی جاذب، ۰ /۱گرم از جاذب به همراه ۲۵ میلی لیتر از محلول حاوی ۲۰ میلی گرم بر لیتر از یون اورانیوم، برای مدت ۲ ساعت با سرعت ۱۵۰ دور در دقیقه در همزن ترموستاتیک قرار داده شد. پس از گذشت زمان تعادل غلظت اورانیوم در محلول ها با استفاده از روش (ICP) اندازه گیری و جذب توسط جاذب از رابطه ۱ محاسبه گردید.
Adsorption% = − × ۱۰۰ (۱)

:Ci غلظت گونه یونی مورد نظر در محلول قبل از تبادل یونیبر حسب میلی گرم بر لیتر

:Cf غلظت همان گونه یونی پس از تبادل یونی و به تعادل رسیدن دو فاز بر حسب میلی گرم بر لیتر

۳ نتایج و بحث

۱-۳ شناسایی جاذب ها

در طیف های IR هر طیف را می توان به دو بخش تقسیم کرد. یک دسته از پیک ها مربوط به ارتعاشات داخلی واحد های اولیه، تتراهدرالهای SiO4 وAlO4 می باشند و دسته ای دیگر مربوط به اتصالات مابین تتراهدرال ها یا اصطلاحا شبکه ثانویه زئولیت می باشند. در طیف مادون قرمز این مبادله کننده که در شکل ۱ نشان داده شده است پیک پهن جذبی در ناحیه ۹۵۰-۱۳۰۰cm-1 و دومین باند قوی در۴۰۰- ۵۰۰ cm-1 به ترتیب مربوط به ارتعاشات کششی و خمشی T-O می باشند. دومین گروه فرکانس ها که به اتصالات بین تتراهدرال و شکل گیری واحدهای ثانویه مربوط می باشد در منطقه ۵۰۰-۶۰۰cm-1 دیده می شود. این پیک مربوط به حضور حلقه دو تایی در ساختار شبکه زئولیت می باشد که در تمام زئولیت های با ساختار حلقه دو تایی ۶ عضوی((double-6 ring وجود دارد.[۵] پیک های۳۴۰۰-۳۶۰۰ cm-1 و۱۶۰۰-۱۷۰۰cm-1 به ترتیب مربوط به

۹۹۲

مولکولهای آب درون شبکهای و گروه هیدروکسیل وارتعاشات تغییر شکل مولکول های آب آزاد موجود در شبکه می باشند. الگوی پراش اشعه ایکس جاذب نیز در محدوده ۲ ۰-۷۰ اندازه گیری شد. پیک های تیز و بلند در این محدوده نشان می دهد که زئولیت دارای ساختمان کریستالی می باشد. سایز ذرات از رابطه [۷] Scherrer ، nm = K . / W cos برابر با ۳۰ و۳۸/۷ نانومتر به ترتیب برای فیروزکوه و تبریز محاسبه شده است. ضمنا مشخص شد که ترکیب ها به ترتیب از نوع کلینوپتیلولیت و فروفرولیت می باشند. سطح تماس ماده های جاذب با استفاده از BET تعیین شد که مقدار مساحت سطح ویژه اندازه گیری شده از این روش برای زئولیتهای فیروزکوه و تبریز به ترتیب برابر با۲۸/۵۱ و ۴/۷۸ متر مربع بر گرم گزارش شد.

الف ب شکل .۱ طیف IR مربوط به زئولیت های (الف) فیروزکوه و (ب) تبریز

۲-۳ بررسی خواص جذبی جاذب ها

خواص جذبی این دو زئولیت برای یون اورانیوم به روش ناپیوسته مورد بررسی قرار گرفت. برای انتخابpH مناسب محلول، ۰ /۱گرم از جاذب به همراه ۲۰ میلی لیتر از محلول حاوی ۵۰ میلی گرم بر لیتر از یون اورانیوم برای مدت ۲ ساعت در pHهای مختلف از ۲تا ۶ در همزن ترموستاتیک با سرعت ۱۵۰ دور در دقیقه قرار داده شد. پس از گذشت زمان تعادل غلظت اورانیوم در محلول با استفاده از روش (ICP) اندازه گیری و درصد جذب از رابطه ۱ محاسبه گردید. نتایج در شکل ۲ نشان دادند که با افزایش pH در محدوده ۲ تا ۶ میزان جذب یون اورانیوم افزایش یافته و درpHهای ۴ و ۵/۵ به ترتیب با استفاده از زئولیت های فیروز کوه و تبریز به بالاترین سطح میرسد. همچنین زئولیت فیروزکوه نسبت به زئولیت تبریز دارای توانایی جذب بالایی برای یون های اورانیوم نشان می دهد که با توجه به سایز ذرات و مساحت سطح زئولیت فیروزکوه قابل توجیه می باشد.

در pHهای بهینه با افزایش غلظت یون اورانیوم در محیط آبی میزان جذب توسط جاذب فیروزکوه تا ۵۰ میلی گرم بر لیتر ثابت بوده و پس از آن میزان جذب کاهش می یابد اما برای تبریز تا ۵۰ میلی گرم بر لیتر افزایش و

۹۹۳